清华团队提出二维半导体电致发光器件新结构，无需注入载流子用场致激子即可发光，有望促成大面积低成本发光显示器件的研发

从美国到中国，从亚利桑那州立大学到清华大学电子工程系，甯存政唯一坚持不变的是追求从 0 到 1 的原始创新。在辞掉美国的终身教授职位，全职回国后更是这样加倍追求。

创新的路注定艰难，在这条并不好走的漫漫长路上，他和团队已经采撷到不少成功之花。

2 月 2 日，该团队的最新论文以《基于由交变场驱动的单层半导体的无注入多波长电致发光器件》（Injection-free multiwavelength electroluminescence devices based on monolayer semiconductors driven by an alternating field）为题，发表在 Science Advances 上。

图 | 相关论文（来源：Science Advances）

甯存政表示：“该工作为解决目前二维材料电注入器件面临的困境，做了一些新尝试，并给予了初步解决方案。”

就二维材料来说，大家应该都熟悉石墨烯，它只有单个原子层那么厚，从上面看是蜂窝状的六角结构。

而该论文涉及的是类似的二维材料，是一类叫做过渡金属硫族化合物（Transition Metal Dichalcogenides，TMDCs）的二维单层半导体材料，是继石墨烯之后国际上又一个研究焦点[1，2]。

在平面内，这些材料与石墨烯一样具有蜂窝状结构，但在厚度上比石墨烯稍厚，由三层原子组成一个单分子层。另一个重要区别在于，石墨烯是半金属，一般不能用来做发光器件比如 LED 或激光等。

而这些过渡金属硫族化合物材料属于半导体，故可用于制备各种新型发光器件。这些二维半导体材料凭借独特的光电特性，成为继 InP、GaAs 等 III-V 族半导体材料之后的一类新型有源半导体材料，有望在新型量子光源、发光二极管和纳米激光等领域发挥重要应用[1]。

过去六七年来，二维半导体材料作为纳米激光器的增益材料的可行性，在海内外多个课题组均得到验证。

2017 年，甯存政团队在 Nature Nanotechnology 报道了基于单层二碲化钼和硅基纳米臂微腔的纳米激光器[3]，首次实现了基于二维材料的纳米激光在室温下运转，为二维材料纳米激光进入实际应用奠定了基础。

图 | 甯存政（来源：甯存政）

2020 年，该团队又首先验证了二维材料中一类新的光学增益[4]。与常见的半导体光学增益不同，这种新的光学增益所需的载流子密度极低，可能用于未来低能耗的半导体激光器。

上述所有工作都展示了二维材料在发光器件方面的应用前景。然而到目前为止，基于二维材料的纳米激光器仅能在光泵浦下实现，而半导体发光器件传统的优势是在电注入下运行，比如激光笔就是半导体激光做的，只需两节电池即可工作。

电注入，是半导体激光能用于光电子集成的关键所在。但目前二维材料的电注入运行，却遇到不少关键性挑战，因而一直未能实现电注入的二维材料纳米激光，即使是电注入下的 LED ，其性能也很差。

因此，二维半导体材料电致发光的研究，是全球学界的焦点、难点、以及前沿课题之一。如能克服上述难题，不仅对二维半导体材料发光二极管、电注入二维半导体材料纳米激光具有重要意义，对二维半导体材料发光器件走向实用化，也将起到决定性作用。

图 | 二维材料结构图：左，石墨烯；右，过渡金属硫族化合物（Transition Metal Dichalcogenides, TMDCs）（来源：甯存政）

二维半导体材料电致发光器件，面临的三大关键难题

甯存政表示，二维半导体材料电致发光器件面临的关键问题至少有三：

第一，二维半导体材料目前难以实现“欧姆接触”。“欧姆接触”是指电极的金属和发光的半导体之间的接触，是以低电阻的形式从金属电极向半导体注入电子或空穴的必要条件。

图 | 该课题组的器件结构图（来源：甯存政）

在目前采用的二维材料电注入结构中，一般采用石墨烯或金属电极，去和二维材料进行直接接触。在此情况下，金属-半导体界面的肖特基势垒比较高，这会导致过高的接触电阻、过低的注入效率。

此前，在二维半导体材料和金属电极之间构建好的欧姆接触方面，尚未诞生有效解决方案。这极大影响了二维材料发光器件的电注入效率。同时，二维半导体和金属的直接接触，也常导致半导体发光性能下降。

第二，对于单层二维半导体材料来说，当前很难借助可控的化学掺杂制备出 PN 结（PN junction）。PN 结指的是，将 P 型半导体与 N 型半导体制作在同一块半导体上，两者交界面形成的空间电荷区叫做 PN 结。

PN 结是实现电注入发光的另一要素。虽然采取背后施加电压的方式进行调控，也可实现单层二维材料横向 PN 结和电致发光，不过这类器件的发光效率依旧较低，而且电注入结构复杂，不利于发光结构与微腔等光学结构的进一步结合。

第三，通过直接生长、或机械剥离，得到的单层或薄层二维半导体的材料尺寸，目前只有几十到几百微米。而常见器件设计需要带电载流子在整个器件内的连续输运。因此，碎片化的二维材料严重限制了器件尺寸和大规模生产。

图 | 通过碰撞激发产生激子及发光的物理过程（来源：甯存政）

让二维材料扬长避短

过去四五年来，为攻克二维半导体材料的电致发光器件所面临的难题，该团队一直专注于二维材料电注入发光器件的基础研究。

在努力解决传统器件设计现存问题的同时，甯存政和团队也在基本物理原理层面重新审视这类器件设计的各个关键环节，去思考如何重回设计原点，突破传统半导体光电子器件设计的框架，特别是如何回避目前二维材料的短板，发挥其本征优势。

本次论文正是上述努力的结果。根据二维半导体材料目前的综合的优缺点，甯存政团队提出了一种基于金属-绝缘体-半导体结构的二维半导体电致发光器件结构。

不同于常见电致发光器件，在该研究中，无需从电极注入载流子，而是通过电场去加速材料中的已有载流子，加速载流子获得足够动能后，会和半导体价带的电子发生碰撞，这种碰撞带来的能量转移，会产生出发光所需要的激子。

由于二维半导体比普通半导体的激子结合能高很多，因而激子在强电场下比较稳定、不易电离，从而能以更高的概率发射光子。

所以，该器件充分利用了单层二维半导体激子结合能较大的优势，无需对二维半导体材料进行化学掺杂或制作 PN 结，也无需金属电极直接接触二维半导体。

这不仅让二维材料优势得到有效利用，并且避开了目前材料和器件制作中的主要短板。该场致发光器件的另一个优势是，不需要大尺度上空间连续的单晶材料，利用碎片化二维材料即可制备大尺寸大发光器件。

如下图所示，上述特点还有一个附带优势：发光波长不同的二维材料，很容易就能做成一个多波长发光器件。而采取传统做法很难做出多波长或彩色发光或显示器件。

图 | 不同材料制成的多波长发光器件：左，器件照片；右，荧光成像（来源：甯存政）

超低功耗、超小体积的光电子芯片有望诞生

在应用前景上，单层二维半导体材料的厚度小于 1nm，是当下最薄的有源或发光半导体材料。其具备良好的柔韧性，可被集成在各种柔性衬底上。在 5%的较大应力下，二维材料仍能保持良好的发光特性。因此，在可穿戴设备、AR/VR 显示设备等领域存在较大应用潜力。

同时，由于这种二维半导体材料没有面外的化学键，不受异质半导体集成面临的晶格失配等困难。这类材料很容易和其它晶体或非晶体材料集成，特别是在硅衬底上的集成。

而硅基光电子长期以来面临的关键难题，正是缺少可集成的发光材料，所以二维材料与硅的集成，很可能为很多领域带来突破。

特别是对于超低功耗、超小体积器件在光电子芯片上的应用，具有重要意义。另外，硅基上的多波长显示器件，在微显示方面的应用也很值得研究。

回国加入清华，继续专注从 0 到 1 的原始创新

值得注意的是，甯存政自回国加入清华以来，一直从事二维材料及发光器件的研究。

在此之前，他曾先后任职于德国斯图加特大学、美国亚利桑那大学、美国国家航天航空总署 AMES 研究中心，并在日本东京大学、柏林工业大学等做访问教授。回国之前系亚利桑那州立大学电机系终身教授。

谈及为何转做二维材料，他如数家珍：

第一是原始创新的角度。近几年，从 0 到 1 的原始创新愈发流行。多年前，甯存政在美国给研究生上光电子课程时，经常讲光电子研究中的原始创新范式。

就目前的光电子器件来说，从半导体激光、到电荷耦合器件成像等所有目前能想到的光电器件。均是科学家从新型物理现象或新原理出发、并提出新型器件概念，在制备手段成熟之后，新型器件概念的实现，便会导致新器件的诞生。

在甯存政眼中，从 0 到 1 的创新，是主动且有意识的原始创新驱动。而要进行光电子上的原始创新，必须从新现象和新原理出发。二维材料的出现，给其提供了难得的研究契机。

故此，甯存政给团队提出的指导方针是：在纳米尺度上，从光与物质相互作用的最新现象出发，用最先进的表征办法和加工办法，将纳米尺度的材料，加工制作成新型光电子器件。

第二，与光电子领域目前面临的重大挑战有关。对于光电子领域目前及较长时间里面临的根本性挑战，甯存政总结有三[5]：

挑战之一是光电子器件尺寸和能耗的挑战，其中能耗问题正从各方紧迫压来。今天的一个超级计算机或数据中心，往往耗电几十兆瓦。互联网和人工智能所需的电能都在急剧增长，很多人担心大数据和 AI 正在带来能耗危机，

而光电子器件的能耗与尺寸大小紧密相连，如何发展出下一代极低能耗、极小尺寸的纳米光电子器件，并将能耗降低几个数量级，是该团队研究纳米光电子的主要任务。

挑战之二是如何解决现有半导体材料所提供波长的限制。当前的半导体材料生长和器件加工办法，在单一基底上所能产生的波长或材料能隙，受到了严重限制。这也是为何人们目前无法实现更高效的全半导体照明、更高效的太阳能电池、以及更多通道的光通讯的主要原因。2015 年他们团队发明并实现了世界上第一个白光激光，便是这个努力的一部分[6]。

挑战之三是如何将高效的光电子材料和器件、以及微电子的主流材料硅相结合和集成。

甯存政表示：“我最近在另外一篇论文中，对部分与这些挑战相关的问题有所讨论[5]。上面提到，二维材料是最薄的有源光学材料，是极小尺寸纳米光电子器件的有力竞争者，而二维材料的异质集成，会根本性地解决波长的限制。二维材料与硅的兼容，则有可能提供比传统半导体光电材料更优异的光电芯片材料。所以不管是从原始创新的角度，还是为了解决光电子技术面临的主要挑战，二维材料都给我们提供了前所未有的契机。所有这些诱人前景值得我们长期和深入地去研究。”

图 | 光电子领域创新范式：左，原始创新型研究（大学及研究单位）；右，改良型研发（企业）（来源：甯存政）

未来，该团队计划在本次工作的基础上，在几大方向继续扩展和深入研究：一是在已有基础上进一步改进，以提高器件效率；二是制作大面积发光器件，特别是采用低成本大规模制作的办法，将这种发光器件更加实用化；三是利用前面提到的器件设计优势，制作多色发光器件，以开发微显示方面的应用；四是将目前的发光结构与微腔结合探索二维材料电注入腔增强器件的可能。

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参考：

1、Y Li, H Sun, L Gan, J Zhang, J Feng, D Zhang, CZ Ning， Optical properties and light-emission device applications of 2-D Layered Semiconductors， Proceedings of the IEEE 108 (5), 676-703 （2019）

2、D. Akinwande, C. Huyghebaert, C. Wang, M. Serna, S. Goossens, L. Li, H. S. Wong, and F. Koppens, Graphene and two-dimensional materials for silicon technology, Nature, 573, 507–518 (2019)

3、Y Li, J Zhang, D Huang, H Sun, F Fan, J Feng, Z Wang, C.Z. Ning, Room-temperature continuous-wave lasing from monolayer molybdenum ditelluride integrated with a silicon nanobeam cavity, Nature nanotechnology 12 (10), 987-992 （2017）

4、Z Wang, H Sun, Q Zhang, J Feng, J Zhang, Y Li, CZ Ning, Excitonic complexes and optical gain in two-dimensional molybdenum ditelluride well below the Mott transition, Light: Science & Applications 9 (1), 1-10 (2020)

5、C. Z. Ning， Semiconductor nanolasers and the size-energy-efficiency challenge: a review， Advanced Photonics 1 (1), 014002 （2019）

6、Fan Fan, Sunay Turkdogan, Zhicheng Liu, David Shelhammer & C. Z. Ning ， A monolithic white laser， Nature Nanotechnology， 10, 796–803 (2015)