南大陆延青团队揭示液晶相变新机制,可用于微透镜阵列等领域,为构筑亚稳态结构带来全新思路
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关键词:
新机制揭示
资讯来源:DeepTech深科技 + 订阅账号
发布时间:
2023-05-01
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自 1888 年奥地利植物学家弗里德里希·莱尼茨尔(Friedrich Reinitzer)发现液晶以来,迄今已有一百三十五年历史。在光学、电子学、力学、生物学和宇宙学等诸多学科领域,液晶都得到了广泛研究,并被用于信息显示、光通讯等领域。
南京大学副校长陆延青教授,是该校“液晶与微纳光学研究组”的创始人,建组之初他就定下液晶光子学这一方向。十五年来,该团队在领域内已经获得了深厚的积累。
液晶的功能性,源于其各向异性的物理性质对于力、热、光、电、磁、以及边界锚定等外场刺激的灵敏响应。例如,以电控双折射为核心的液晶显示技术,就曾极大革新了平板显示行业,并深深改变了人类生活。
近期,在陆延青教授以及同组的胡伟教授担任共同通讯作者的论文里,他们
把面向液晶拓扑缺陷、拓扑相变的研究推到了新的深度。
研究中,课题组通过二维的表面锚定场设计,预设了缺陷类型、及其三维液晶分子空间分布,进一步通过操纵热力学过程,研究了向列相-近晶相相变过程中的缺陷转变、以及序演变所产生的亚稳态织构。
通过液晶体系自由能变化所驱动的阻错演化,以及拓扑保护带来的取向序继承与结构稳定性,该团队
揭示了跨相变点过程的缺陷转化机制,并发现了液晶在缺陷转变过程中所导致的亚稳态结构,为构筑亚稳态结构带来了全新的思路。
同时,这项成果也加深了人们对于有序系统自组装行为的理解,有望激发与拓扑缺陷相关的新奇物理现象与应用的探索。
(来源:Physical Review Letters)
其实不仅仅是凝聚态物理,拓扑学中的许多重要现象,都可以追溯到量子系统、材料科学、光子学、活性物质,甚至是生物学中的细胞分裂过程。
作为拓扑学中的一个重要现象,拓扑缺陷是由有序系统在相变过程中,所产生的连续对称性破缺造成的。
很早之前,对于拓扑缺陷在相变过程中的作用,学界就曾展开过深入研究。
比如,人们曾研究由涡旋游离态到束缚态转变,所导致的 Kosterlitz-Thouless 相变;也尝试通过预测位错等拓扑缺陷,以确定二维固体的熔化转变;更曾通过观测液晶相变时的缺陷动力学,来研究宇宙的演化。
在胡伟这项研究中,他和团队以液晶作为实验系统,来探究拓扑缺陷在向列相-近晶相相变过程中,对于液晶序演化的作用。向列相和近晶相中的拓扑缺陷类型是完全不同的,具体来说:
向列相的液晶分子具有长程的取向序,在平衡状态下由于取向的不连续,会导致点缺陷、向错线以及墙结构的产生;
近晶相的液晶分子呈平行的层状排列,不仅具有长程的取向序,并且具备短程的位置序,所产生的拓扑缺陷主要以位错形式存在。因此在相变过程中,拓扑缺陷的类型会发生改变,从而对液晶序的演化产生重要影响。
然而在相变过程中,拓扑缺陷对于液晶序演变的具体作用、以及缺陷的跨相态转变机制,依旧处于尚未明晰的状态。
而在本次研究里,胡伟等人通过不同的热力学过程,实现了液晶拓扑结构和阻错演化的控制,从而为液晶带来了关于全新亚稳态结构的原创性成果。
(来源:Physical Review Letters)
尽管这项工作更加偏向基础研究,但是液晶的复杂层级结构也酝酿着新奇的应用。
首先,对于在近晶相液晶中实现的高度有序的环面焦锥畴阵列来说,由于它具备无穷轴的旋转对称性、以及特定的液晶指向矢分布所造成的梯度折射率变化,故其可被用于微透镜阵列。
关于此,课题组曾在此前工作中有过研究。并且,还可以利用液晶透镜的偏振选择性特点,以将其同时用于 4D 成像(空间三维+偏振)以及偏振掩模板曝光。
此外,由于缺陷结构往往具有较高的能量,因此通过捕获微米、以及亚微米粒子,可以显著降低体系的能量,从而通过控制缺陷之间的转变,实现粒子的灵活操纵和按需设定。
另据悉,多稳态的实现和转变,也能用于液晶多稳态显示器件、以及动态可调光栅等。
此次工作的顺利完成,也让胡伟感慨:“好的选题是科研成功的一半,拓扑相变是凝聚态物理研究的前沿,作为一片‘研究蓝海’里面充满着机会。”
通过查阅文献以及学习前沿成果,他们发现尽管学界已经关注到向列相-近晶相相变过程中的拓扑缺陷问题,但是很少有人研究拓扑缺陷对于相变过程中液晶序演变的作用、以及缺陷跨相态转变机制。基于此,他们选择了“向列相-近晶相相变过程中的缺陷转变、以及序演变所产生的亚稳态织构”这一课题。
在实验设计阶段,他们依托前期在光配向操控液晶组装方面的积累,通过设计径向排列取向单元阵列,来诱导拓扑缺陷的产生,从而控制升降温的速率,借此研究动力学控制的织构、以及拓扑缺陷演变过程。
在实验操作和分析阶段,课题组利用自主开发的 DMD(Digital Micromirror Device)数字掩模图形化配向技术,将所设计的取向信息,向 SD1 光配向层进行精准写入,以便控制热处理的过程,从而实现拓扑缺陷的受控演变,进而在偏光显微镜下进行观察和表征。
期间,他们发现不同的热处理过程,会导向两种截然不同的缺陷转变途径。详细来说:
在缓慢降温时,只会出现点缺陷,其所对应的近晶相半径为(l 为相邻取向奇点间距)的环面焦锥畴结;
在快速退火时,则会出现向错线阵列,这会对应到热力学不稳定的近晶相的受挫环面焦锥畴阵列。
当在相变点附近进行反复的升降温,这种受挫的环面焦锥畴阵列,会进一步转变为半径为 l 的环面焦锥畴阵列;而当升温到向列相,这种受挫的环面焦锥畴阵列,则会转变为交叉墙结构。
为了分析背后的原因,该团队利用 Landau-de Gennes 理论,来对这三种向列相结构进行建模,并对体系做以能量分析,借此深入分析了各种拓扑缺陷所对应的液晶指向空间分布。
再结合体系自由能分析、以及拓扑保护理论分析,他们发现了跨相变点的缺陷转化机制,并分析了新颖亚稳态结构产生、以及可以稳定存在的原因。
胡伟指出,液晶的流动性、及其首尾不可区分的矢量性质,使其能够适应各种限制,并能产生种类丰富的拓扑缺陷。而且,这些缺陷的特征尺寸恰巧“落在”微米尺度,因此可以在偏光显微镜之下进行直接观察。
他说:“我们的研究设定了二维的取向信息,这样可以诱导液晶指向在三维空间演变,再通过显微镜下不同区域累积的相位延迟量所反映的亮暗色彩变化,来进行观察和验证。”
也就是,尽管设定和观测都是二维信息,但要推测的却是三维信息。鉴于液晶的特殊性,目前尚无成熟的、可以直接测定拓扑缺陷、及其周围取向的微观信息的技术手段,全靠大家从头脑里调用已有知识与理论,来进行解构和重建。
据了解早在研究初期,课题组就积累了大量实验结果,也总结出几条确定的规律。但在反复梳理几轮之后,对于理论的支撑性胡伟还是觉得不够满意。
那时,论文一作吴赛博已经临近毕业,手头的重要工作依旧停滞不前,心情很是低落。他和其他作者经常讨论到后半夜,直到研究思路的“小火苗”重新燃起才去睡觉。
后来,本硕毕业于“国内液晶研究重镇”的河北工业大学的吴金兵同学加入研究。他充分发挥自身的理论优势,通过 Landau-de Gennes 的理论建模,补全了中间缺失的一环。对于几种稳态、亚稳态织构的跨相变点演变路径,也建立起了准确的认识。
图 | 相关论文(来源:Physical Review Letters)
论文发布之后胡伟表示:“基础研究是创造新知识的过程,探索未知的过程充满着不确定。时常会遇到‘山穷水尽’的无奈,而只有不断‘抽丝剥茧’、推敲思考,才能迎来‘柳暗花明’的时刻。同时,科研的不确定性也刺激着科研人的好奇心,而攻克一个个难题则能不断带来成就感与满足感,更能激励大家持续走下去。”
事实上,科研也是不断地“升级打怪”。对于后续要打的“怪物”,胡伟也已做好计划:
首先,他和团队将进一步研究预设团案化取向,锚定二维限制对于向列相-近晶相相转变过程中的拓扑缺陷演变影响来开展研究。
预计课题组将通过引入起始方位角变化,来引导三维空间液晶排列,实现向错线从楔形、到混合型、再最后到扭曲型的可控转变。
其中,跨越相变点、以及向错线的转变,会引起环面焦锥畴结构的演变,从而让其再次回到相变点以上,进而导致交叉墙结构的演变。借助这一策略,或能对拓扑缺陷做出更精确的设计和控制。
其次,该团队将对二维取向的结构设计进行拓展,希望借此实现全新的三维液晶排列方式。在前期研究里,课题组曾探索过正方形的单元排列模型。
事实上,这类研究还能被推广到三角形、菱形、五边形、六边形以及它们的任意组合,从而针对单元几何特征对于拓扑缺陷演变的具体影响规律,做出进一步的挖掘。
此外,课题组还将对拓扑荷 s = +1 的单一类型进行研究,以便不断丰富对于以液晶为代表的自组装有序系统的认识和理解。
总体而言,胡伟和团队将不断挖掘新知识,拓展对于软物质有序系统的新理解。他说:“希望依靠我们课题组的共同努力,并与国内外同行一道,让历史悠久的液晶材料不断焕发新生。”
1.Wu, S. B., Wu, J. B., Cao, H. M., Lu, Y. Q., & Hu, W. (2023). Topological Defect Guided Order Evolution across the Nematic-Smectic Phase Transition. Physical Review Letters, 130(7), 078101.