二维晶体调控迎来实质性飞跃,中国科学家揭示声子极化激元的控制原理,可用于片上集成光电器件设计

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关键词: 揭示
资讯来源:DeepTech深科技
发布时间: 2022-09-11

“虽然有理论预测,但能在实验上第一次观察到新型声子极化激元在光栅两侧的传播图像,依然让我很兴奋。作为一个实验型科研人员,这种兴奋不仅在于成功验证了仿真结果,更在于自己是第一个见证人。”澳门科技大学澳门材料科学与工程研究院助理教授欧清东表示。

图 | 欧清东(来源:欧清东

近日,在与新加坡国立大学仇成伟教授团队以及子科技大学张庆副教授团队的通力合作下,他们实现了高性能低损耗极化激元的单向激发与传播。

概括来说,该工作提供了一种当下亟需的控制声子极化激元传播方向的新颖手段,代表着二维晶体声子极化激元调控的一次实质性飞跃。

不过,该研究更大程度上是为未来设计这些光学元件提供新理论与技术思路。期间他们通过天然材料与人工微结构的契合,探索全新的表界面光学物理效应,揭示了声子极化激元的结构工程控制原理,实现了声子极化激元的高端操控,为构筑新型纳米光电子平台奠定了基础。

首次通过声子极化激元材料体系,探索极化激元衍射光学


据介绍,极化激元是一种光与物质的杂化波。在 20 世纪 50 年代初,由中科院院士黄昆先生首次提出这一理论概念。在极性晶体中,当入射电磁波与其晶格振动波耦合时,会衍生出新的模式杂化态,也就是声子极化激元。


近年来,随着二维范德华晶体和实空间红外成像技术的兴起,声子极化激元研究也得到了蓬勃发展。2014 年,科学家们在原子层厚的六方氮化硼晶体中,观测到声子极化激元的传播,揭开了范德华材料体系中低损耗、可调的声子极化激元研究序幕。

在各向异性极性晶体中,声子极化激元显现出大量奇特的光学特征,为在纳米尺度上操控光提供了前所未有的机会。

从根本上来说,声子极化激元的激发与传播决定于晶体对称性。这是因为,晶体的光学性质和极化激元的色散,跟对称性密切相关。

除了立方体之外,在六种各向异性晶系中,具有一个光轴的单轴晶体,通常呈现六方、四方、以及三方晶型;两个光轴的双轴晶体,则属于正交、单斜、和三斜晶系。

当前,在正交晶体中,面内双曲声子极化激元吸引了人们广泛的研究兴趣,因为它表现出超低损耗与长寿命的传播性能、超高的电磁场局域能力、以及定向传播等特点。

虽然,正交晶体的晶胞三个边长度不同,这导致了一定的光学各向异性,但是三个边的夹角依然等于 90 度。这导致其声子极化激元的传播,仍旧具有较高的对称性,具体呈现为四个镜像对称光束。

与正交晶体相比,单斜和三斜晶体有较低的对称性,它们的晶胞边长不等、且相互不垂直。借此,人们得以在单斜三氧化二镓晶体中,发现天然不对称的双曲剪切极化激元,其倾斜的极化激元波前打破了镜像对称,但同时也维持了旋转对称性。

通常,在高对称晶体中、比如晶轴夹角互相垂直的正交晶格里,这种非凡的不对称性一般无法实现。

基于以上难点与挑战,欧清东与合作团队做出了此次成果。近日,相关论文以《高对称正交晶体中单向激发的声子极化激元》(Unidirectionally excited phonon polaritons in high-symmetry orthorhombic crystals)为题发表在 Science Advances(见图 1)。

图1 | 相关论文(来源:Science Advances


电子科技大学物理学院张庆副教授、欧清东为论文共同第一作者;欧清东、美国纽约城市大学高等科学研究中心安德里亚·阿卢(Andrea Alu)教授、西班牙纳米创新中心雷纳·希伦布兰德(Rainer Hillenbrand)教授、新加坡国立大学电子与计算工程系仇成伟教授,担任共同通讯作者[1]。


概括来说,该工作巧妙地设计了纳米光栅,借此对正交晶体进行图案化,实现了声子极化激元的极端不对称和单向激发与传播(见图 2),并首次引申出 “结构极化激元”的新概念。

之前的研究,大多局限于通过背景媒介的弱接触,去间接驱动范德华晶体内的极化激元传播[2],这些媒介包括杂化等离激元结构、光子晶体、异质结和图案化基底等。而该研究提供了一种利用范德华材料本身,去控制极化激元的直接有效的方案。

图2 | 高对称晶体中声子极化激元的光栅衍射与单向激发 (来源:Science Advances

其次,该研究首次通过声子极化激元材料体系,探索了“极化激元衍射光学”(见图 3)。在自由空间光学中,反射、折射、干涉、和衍射是最基本的光学概念。而在此前,关于极化激元光学的报道仅仅涉及前三个基本概念[3]。

例如,在近期的报道中,研究者们观测到了极化激元的反常折射,以及通过单个金圆盘研究了独特的干涉聚焦现象。

这些研究充分显示出了范德华体系极化激元的新颖性与独特性。然而,针对极化激元的衍射行为,特别是针对最常见、且最关键的周期性光栅结构,此前尚无系统性研究。而在分光和波前操控等领域,衍射光学往往具有重要的科学意义和应用前景。

图 3 | 高对称正交晶体中声子极化激元的光栅衍射原理(来源:Science Advances

同时,该研究也突破了此前领域内仅有单向表面等离激元、以及单向激子激元的技术局限。具体来说,之前人们通过传统的光学自旋-轨道耦合,比如借助纳米狭缝、超材料、或等离杂化结构,已能实现表面等离激元与谷激子激元的单向传播。

但这些体系也存在一些缺陷:等离激元通常光学损耗较大、谷激子室温寿命很短。这对片上光学平台的远距离信息传输是个很大的挑战。

研究发现,范德华晶体中的声子极化激元,具有超低损耗和超长传播寿命,正好能克服上述缺点。虽然其与表面等离激元性能,具备很多共同点。

但是,对这类新型声子极化激元的高端操纵依然很困难,因此亟需新理论、新方法的诞生。而该研究恰恰提供了一种容易施行的全新机制,为全方位地控制极化激元的传播奠定了基础。

7 次尝试,6 次失败

据介绍,该研究始于 2020 年 1 月。最早起源于新加坡仇成伟教授团队提出的理论模型,预测了动态可调的声子极化激元的激发。

不过讨论后,大家发现实验实施极为困难。为此,他们重新设计了多种替代方案,并根据实验现象进一步优化理论模型,最后决定利用光栅来激发声子极化激元。这一方案,也让他们意外地发现了范德华材料体系中极化激元衍射光学原理。

“回忆起来,我们一共尝试了 7 种实验方案,从最早理想化的理论模型展开分析,一步步地抽丝剥茧。期间,我们基于相似的原理,一步步简化到能通过实验实施。然而,前 6 种方案的实验结果都不理想,最终利用第 7 种光栅微结构,获得了比较清晰的、与理论仿真接近的光学图像(见图 4)。”欧清东表示。

图 4 | 声子极化激元在光栅两侧定向衍射的光学图像(来源:Science Advances

然而,确立了光栅方案后,依然是一波三折。虽然实验中观测到了极化激元在光栅两侧的传播图案,但是光栅与极化激元之间的耦合机制并不清晰,也没有前期文献可以参考。

事实上,此次研究里提到的衍射机制、以及选择性激发原理,都没能在最初的仿真模拟中体现。

所以,当看到实验现象时,一开始欧清东并不理解仿真结果和实验结果的差异。后来,他们一边做实验、一边观察现象,结合仿真模拟终于挖掘出物理本质。也就是,光栅周期与极化激元色散曲线之间存在动量匹配关系,这导致了极化激元激发的选择性。

到这里,研究团队已经理清了实验现象,也阐述了其中的物理本质。但是研究并未画上句号,在论文初稿的基础上,欧清东的合作者提出了很多建议。

经过近半年的迭代,他们利用对称的三角形闪耀光栅,终于获得了比较满意的极化激元单向激发的光学图像,也清楚地解构了选择性激发极化激元模式的机理(见图 5)。至此,论文进入投稿流程。

图 5 | 闪耀光栅激发单向声子极化激元的光学图像(来源:Science Advances

“反直觉的结果”

如前文所述,研究期间最令人振奋的莫过于这件事:基于对称的晶体,在对 称的光栅两侧, 观测到声子极化激元的极端不对称与单向激发 图像。这种反直觉的结果,也是该 研究的亮点所在。

当然这一结果的实现并不顺利。看似简单的实验,看似样品也加工得很完美,偏偏光学图像有时却很糟糕。明明理论仿真就在那,实验却在不断重复。好在此次成果汇聚了来自多校的科研人员,在“众人拾柴”之下,研究难题最终得以攻克。

欧清东的学业生涯可从 2012 年说起,他毕业于苏州大学材料与化学化工学部化学专业,后获得推荐以免试资格在该校功能纳米与软物质研究院(FUNSOM)读研。

2015 年底,他来到蒙纳士大学材料系读博,并申请到全额奖学金。2019 年博士毕业后,继续在未来低能耗电子技术卓越研究中心从事博后研究。

2020 年,他和合作团队发表了一项论文,介绍了极化激元纳米光学研究成果,首次提出了基于范德华极化激元的光学魔角[4]。凭借这些突破性成果,其于 2022 年初被大学提名角逐澳大利亚总理科学奖之年度物理科学家奖。

目前,欧清东已回国加盟澳门科技大学材料科学与工程研究院,当下正在组建课题组,围绕低维材料、纳米光学、光电器件等方面展开研究,诚邀不同专业的学子或学者申请博士、博士后、或研究助理等岗位加入研究团队(qdou@must.edu.mo)。


对于接下来的科研计划,他表示此次提出的光栅衍射物理和范德华晶体各向异性之间的相互耦合效应,并不局限于特定波长范围、或特定极性晶体材料,而是具有广泛的适用性。


除了线性光栅方向与晶轴夹角之外,如果叠加其他的控制参数,例如入射光的角度、入射光偏振、以及光栅几何结构等等,亦可对极化激元的激发、衍射与传播行为产生一定的影响。

可以说,该工作仅仅初步提出了运用结构工程原理去操控声子极化激元的概念。后续基于其中原理,则能进一步实现声子极化激元传播动态可调、或实时转向。


参考资料:

1.Q. Zhang, Q. Ou, G. Si, G. Hu, S. Dong, Y. Chen, J. Ni, C. Zhao, M. S. Fuhrer, Y. Yang, A. Alu, R. Hillenbrand, C. W. Qiu. Science Advances 2022 8, eabn9774.

2. Y. Wu, J. Duan, W. Ma, Q. Ou, P. Li, P. Alonso-González, J. D. Caldwell, Q. Bao. Nature Reviews Physics 2022 4, 578.

3. Q. Zhang, G. Hu, W. Ma, Li, P., Krasnok, A., Hillenbrand, R., Alù, A. and Qiu, C.W., 202. Nature, 2021 597, 187.

4.G. Hu, Q. Ou, G. Si, Y. Wu, J. Wu, Z. Dai, A. Krasnok, Y. Mazor, Q. Zhang, Q. Bao, C. W. Qiu, A. Alu. Nature 2020 582, 209.